研究概述

低温锌金属电池（ZMBs）在高电流密度下特别容易受到锌枝晶生长的挑战。

基于此，2024年11月12日，南开大学陈军院士/陶占良教授在国际期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Electrolyte Design via Cation–Anion Association Regulation for High-Rate and Dendrite-Free Zinc metal Batteries at Low Temperature》的研究论文。

在这里，研究人员从分子间关系出发，报告了一种通过匹配不同介电常数溶剂来调节阳离子-阴离子缔合的策略，并揭示了阳离子-阴离子缔合强度与低温下锌沉积/剥离性能之间的关系。

综合表征和理论计算表明，具有高离子电导率（在-40°C时为12.09 mS cm–1）的离子缔合电解液和稳定的阴离子衍生固体电解质界面（SEI），共同导致了高度可逆且无枝晶的锌沉积/剥离行为，从而在低温下实现了高倍率和超稳定的循环性能。

结果表明，在-40°C时，Zn//Zn电池可以在5 mA cm–2和10 mAh cm–2下稳定循环超过400小时，Zn//Cu电池在1 mA cm-2和1 mAh cm-2下循环1800次，平均库仑效率（CE）达到99.91%。

得益于低温锌沉积/剥离性能的增强，Zn//PANI全电池在0.5A g–1下稳定运行12,000次，在5 A g–1下可稳定运行35,000次循环。

令人印象深刻的是，在-60°C时，Zn//Cu电池在2000次循环中仍然显示出99.68%的高平均CE值。

这项工作强调了阳离子-阴离子缔合调节对于高倍率和无枝晶锌金属负极的重要作用，加深了对低温电解液设计中分子间相互作用的理解。

图文解读

图1：不同介电常数溶剂对电解液性能的影响

图2：Zn沉积/剥离的电化学性能和沉积形态

图3：Zn//PANI全电池在不同条件下的性能

文献信息

Electrolyte Design via Cation–Anion Association Regulation for High-Rate and Dendrite-Free Zinc metal Batteries at Low Temperature, Journal of the American Chemical Society, 2024.